Современные взгляды на процесс фотоионизации атомов восходят к знаменитой работе А. Эйнштейна по фотоэффекту, выполненной в 1905 году и лежащей в основе квантовой теории. Фотоэффект был открыт Г. Герцем в 1887 году (Герц наблюдал зажигание дугового разряда под действием излучения от расположенной рядом дуги) и позднее детально исследован А.Г. Столетовым. Опыты Столетова по изучению фотоэффекта с поверхности металлов привели к установлению некоторых фактов, необъяснимых с точки зрения классической физики. Так, оказалось, что энергия фотоэлектронов не зависит от интенсивности воздействующего излучения и для данного материала определяется лишь его частотой ω, причем существует минимальное значение частоты излучения ω* (так называемая красная граница фотоэффекта), вызывающего фотоэффект; для значений ω < ω* фотоэффект невозможен. Преодолевая трудности объяснения закономерностей фотоэффекта, Эйнштейн высказал предположение, что свет представляет собой поток частиц - квантов света, фотонов, несущих энергию ћω (ћ = 1,05 · 10^-27 эрг · с - постоянная Планка). Предположение о том, что свет распространяется в пространстве и поглощается веществом порциями ћω, позволяет сразу же объяснить существование красной границы фотоэффекта, загадочной с точки зрения классической физики. Действительно, уравнение Эйнштейна для кинетической энергии электронов E_k, вырываемых из атомов (с поверхности твердого тела) полем электромагнитной волны, имеет вид

E_k =  ћω - I ,

где I - потенциал ионизации атома (работа выхода для твердых тел). В случае  ћω < I энергии кванта недостаточно для удаления электрона из атома и фотоэффект невозможен. Таким образом, в моделях ионизации начала XX века ионизация атома водорода в основном состоянии возможна лишь излучением с энергией кванта, превышающей 13,6 эВ  и лежащей далеко в ультрафиолетовой части спектра.

Основы процесса ионизации казались незыблемыми и не подвергались сомнению до середины 60-х годов, пока не были созданы первые источники высокоинтенсивного лазерного излучения. В этих источниках были достигнуты интенсивности излучения ~10¹⁰-10¹¹ Вт/см², на много порядков превышающие интенсивности всех существовавших ранее источников оптического излучения. Оказалось, что при таких высоких интенсивностях излучения наряду с процессами поглощения одного кванта света (однофотонный процесс) существенными оказываются также процессы многофотонного поглощения, то есть процессы, в которых происходит одновременное поглощение сразу нескольких фотонов. Применительно к процессу ионизации это означает исчезновение красной границы фотоэффекта: если энергия кванта недостаточна для вырывания электрона из атома, в сильном поле излучения ионизация может произойти в результате поглощения сразу двух фотонов (двухквантовый фотоэффект), а в общем случае - N фотонов (N-квантовый фотоэффект). Потенциалы ионизации большинства атомов составляют 10-15 эВ, энергия квантов излучения видимого диапазона частот ~ 2 эВ. Поэтому ионизация атомов оптическим излучением возможна лишь в результате многофотонного поглощения.

А что дальше, в области еще более высоких интенсивностей? Естественно предположить, что если возможно поглощение одновременно N фотонов, то может происходить и одновременное поглощение N + 1, N + 2 и т.д. фотонов. Вопрос скорее заключается в определении вероятности поглощения различного числа квантов в процессе ионизации. Если использовать выражение для вероятности поглощения N фотонов, то получим

    (1)

то есть вероятность поглощения дополнительного количества квантов при ионизации атома растет с ростом интенсивности. Процесс поглощения квантов поля сверх минимально необходимого количества для ионизации атома принято называть надпороговым поглощением, а сам процесс ионизации в таких условиях - надпороговой ионизацией.

На первый взгляд кажется, что процесс надпорогового поглощения невозможен: ведь поглотив N квантов поля, электрон стал свободным. А свободный электрон, как известно, не поглощает энергию электромагнитного поля. Однако такие рассуждения основаны на представлении о последовательном поглощении сначала N квантов поля, а потом еще некоторого дополнительного количества K надпороговых фотонов и не описывают реальную картину процесса. Отметим еще раз, что многофотонный процесс не может быть разложен на элементарные составляющие, а поглощение всех N + K фотонов происходит одновременно.

Для экспериментального обнаружения надпороговой ионизации атомов можно регистрировать энергии образующихся фотоэлектронов. Энергетический спектр электронов в условиях надпорогового поглощения должен состоять из пиков, отстоящих друг от друга на величину кванта поля ћω. Именно такие спектры фотоэлектронов были зарегистрированы впервые в 1979 году при изучении ионизации атомов Xe излучением второй гармоники Nd-лазера (λ = 1064 нм) с интенсивностью 10¹²-10¹³ Вт/см² (рис. 1). В рассматриваемом случае ионизация происходит в результате 11-квантового фотоэффекта. Поэтому пики в энергетическом спектре фотоэлектронов соответствуют поглощению 11, 12, .. фотонов. Эксперименты показали, что с ростом интенсивности излучения количество пиков в спектре фотоэлектронов возрастает, что свидетельствует об увеличении вероятности надпорогового поглощения. Существенно также, что при превышении некоторого критического значения интенсивности (для данных, представленных на рис. 1, 2.6 · 10¹² Вт/см²) вероятность поглощения избыточного количества фотонов оказывается даже больше, чем минимально необходимого для ионизации числа квантов. При дальнейшем росте интенсивности излучения наиболее вероятным оказывается все большее количество поглощенных фотонов. Так, при интенсивности излучения P = 4,5 · 10¹² Вт/см² доминируют пики, соответствующие поглощению K = 2-4 надпороговых фотонов.

В рассматриваемом случае соотношение (1) оказывается, конечно, неверным. Несправедливым оказывается и теоретический подход к описанию процесса ионизации, основанный на малости отношения напряженности поля электромагнитной волны к внутриатомному электрическому полю. Значение внутриатомной напряженности электрического поля оценивают обычно как напряженность электрического поля на первой боровской орбите в атоме водорода:

где a_o = ћ² / me² = 0,529 A - боровский радиус. Соответствующее E_a значение интенсивности

P_a = (cE_a²)/8π ~ 3.5 · 10¹⁶ Вт/см²

представляет собой так называемую атомную интенсивность излучения. Лазерные поля, для которых P > P_a , принято называть сверхатомными. Конечно, для разных атомных систем внутриатомные поля различны, как правило, для валентных электронов они меньше приведенного значения и соответствуют интенсивностям 10¹⁵-10¹⁶ Вт/см², для отрицательных ионов - еще меньше, вплоть до 10¹⁴ Вт/см².

 

Надпороговая ионизация. При многофотонной ионизации атом или молекула поглощают минимальное количество фотонов, которое необходимо, чтобы достичь порога ионизации. Это количество фотонов, очевидно, равно отношению потенциала ионизации к энергии одного фотона лазерного излучения. В случае достаточно интенсивного поля имеет место поглощение дополнительных фотонов, и это явление называется надпороговой ионизацией. Экспериментально она была обнаружена впервые около 15 лет тому назад. В последние годы акцент сместился в сторону детального исследования угловых распределений электронов при надпороговой ионизации, так как угловые распределения дают более полную информацию о характере процесса ионизации, нежели предыдущие методы исследования.
Б. Уокер сообщил на конференции об экспериментальном наблюдении сильной анизотропии в угловом распределении электронов при надпороговой ионизации, сопровождавшейся поглощением 19–21 фотонов лазерного излучения достаточно большой длительности. Аналогичные результаты получены группой Д. Фельдмана. Какие0либо теоретические объяснения полученных результатов пока отсутствуют, так как в соответствии с ранее разработанными подходами состояния непрерывного спектра имеют преимущественно малые угловые моменты и, следовательно, угловые распределения должны быть достаточно плавными.
 

 

***

 

Наконец, отметим еще один экспериментальный факт — при использовании длинных (в упомянутом выше смысле τ_л>t₀) импульсов излучения положение надпороговых максимумов в энергетическом распределении электронов не зависит от интенсивности излучения, а в случае коротких импульсов (τ_л<t₀) наблюдается сдвиг в сторону меньших энергий, пропорциональный интенсивности излучения.

Типичная картина изменения углового распределения электронов при изменении номера S надпорогового максимума в энергетическом распределении представлена на рисунке 1. На рисунке 2 приведены результаты теоретического расчета по теории возмущений для атома водорода, хорошо согласующиеся с экспериментом. Общая тенденция состоит в том, что при увеличении числа надпорогово поглощенных фотонов S, угловое распределение становится менее изотропным, электроны в основном вылетают вдоль и против вектора напряженности электрического поля.