Нелинейная поляризация среды – поляризация среды (появление объёмного дипольного электрического момента), зависящая от напряженности мощного электрического поля Е электромагнитной волны.

Согласно современным представлениям, заложенным еще в конце XIX века Лоренцем, электрическое поле электромагнитной волны А в среде определяется суммой поля, воздействующего на среду извне, А₀ и поляризации Р этой среды, возникшей в результате воздействия поля А₀ :

Далее будем рассматривать среды, в которых все три вектора коллинеарны. При значениях поля А<<A_a (A_a – атомное поле по порядку величины, близкое к 10⁹ В/см) поляризация среды P и соотношение для A принимает вид

A = (1 + χ)А₀ = εА₀ ,

где величины ε – диэлектрическая проницаемость и χ – восприимчивость среды, которые не зависят от величины поля. В случае, когда значение поля А₀, оставаясь меньше А_а, приближается к нему по величине, то поляризация Р = f (А₀ ) является нелинейной функцией поля А₀ . При названных выше условиях f (А₀ ) может быть представлена в виде разложения в ряд по степеням A:

Отметим, что такое представление очень часто используется в физике и значительно упрощает математические выкладки, а в ряде случаев помогает систематизировать рассмотрение.
Коэффициенты χ_(m) при членах разложения называются нелинейными восприимчивостями соответствующего порядка. При этом χ_(m) пропорциональна концентрации атомов (молекул) в среде и отношению А/A_a.
Легко убедиться в том, что, если внешнее поле представляет собой монохроматическую волну с определенной частотой ω₀ и волновым вектором k, тогда

A ~ cos (ω₀t – kx),

первый член в разложении поляризации по степеням поля содержит компоненту с частотой  ω₀ . В линейном приближении среда переизлучает на частоте падающего поля. Второй член в разложении содержит составляющую на удвоенной 2ω₀ , третий – на утроенной 3ω₀ , а m – на частоте mω₀. Таким образом, при воздействии на среду сильного электромагнитного поля на частоте ω₀ среда излучает волны на частотах, кратных  ω₀ .
Очевидно, что отклик среды будет также когерентен (фаза колебаний скоррелирована во времени и в пространстве), если когерентно внешнее излучение на частоте  ω₀ . Это так называемое нелинейно-оптическое или параметрическое преобразование частоты или, в рассматриваемом случае, генерация кратных частот (гармоник). При этом совсем не требуется наличия инверсии заселенностей, более того, среда не возбуждена в том смысле, что переходы между энергетическими состояниями не происходят реально, а можно говорить лишь о виртуальных переходах.
Поскольку оптические нелинейности все же, как правило, невелики, то заметных эффективностей преобразования можно достигнуть только за счет пространственного накопления эффекта. Это накопление возможно, если выполняются условия фазового синхронизма, смысл которых заключается в том, что фазовая скорость излучения на частоте  ω₀ и фазовая скорость нелинейной поляризации на этой частоте совпадают.
 

Эффект наблюдается в случае использования мощных импульсных лазеров, излучение которых фокусируется в нелинейную газовую среду для повышения интенсивности излучения, а следовательно, и величины электрического поля, что позволяет получить значения последнего, сравнимые, а в ряде случаев и большие, чем поле внутриатомное. Нелинейная поляризация является одним из видов нелинейного отклика вещества на действие электромагнитных полей и может быть обусловлена различными физическими механизмами: ангармонизмлм движения связанных электронов в веществе; ориентацией в сильном электрическом поле молекул, обладающих анизотропией поляризуемости; локальным изменением плотности среды за счёт электрострикции; перераспределением частиц по энергетическим уровням при поглощении электромагнитного излучения и так далее. Вид зависимости нелинейной поляризации от амплитуды электрического поля световой волны в общем случае определяется конкретным механизмом нелинейности, величиной напряженности поля Е и характером её изменения во времени. Часто нелинейную поляризацию представляют в виде разложения по степеням напряженности Е электрического поля; в качестве коэффициента ряда при этом выступают тензоры нелинейных восприимчивостей. Нелинейная поляризация среды объясняет возникновение таких эффектов, как генерация низших и высших гармоник, смешение частот, самовоздействие и кроссвзаимодействие электромагнитных волн, вынужденное рассеяние света, нелинейное поглощение, электрооптические и магнитно-оптические эффекты и т.п..

 

Эффект генерации суммарных частот заключается в том, что при поступлении в среду излучений на частотах ω₁ и ω₂ на выходе возникает электромагнитная волна с частотой ω₃:

Если ω₁ = ω₂ = ω, т.е. в среду поступает волны одной частоты, то излучение на суммарной частоте является их второй гармоникой.

Генерация излучения на суммарной (или разностной) частоте происходит наиболее эффективно, если волна с частотой 3, приходящая к данному элементу объема от предшествующих элементов, находится в нужной фазе с излучением на этой же частоте, которое порождается в этом элементе объема. Интенсивность генерации в таком случае возрастает на несколько порядков, поскольку ее накопление происходит по всей длине нелинейной среды. Такое благоприятное соотношение фаз реализуется, если для волновых векторов выполняется равенство

которое называют условием фазового синхронизма. Легко заметить, что для взаимодействующих квантов уравнения означают выполнение законов сохранения энергии и импульса.

Условие фазового синхронизма может выполняться для волн с различными поляризациями при определенных направлениях распространения их в анизотропных кристаллах. Возникновение его удобно иллюстрировать при помощи поверхностей волновых векторов в отрицательном одноосном кристалле (практически наиболее важный случай). На Рис.1 показаны сечения таких поверхностей плоскостью XZ, когда ось Z параллельна оптической оси С. Пусть в процессе ω₁ + ω₂ = ω₃ волны с частотами ω₁ и ω₂ имеют линейную поляризацию и распространяются в кристалле как обыкновенные волны, т.е. вектора напряженности электрического поля волн Е_1,2 ортогональны оси С. Для выполнения условия синхронизма в отрицательном кристалле волна ω₃ должна обязательно быть необыкновенной, т.е. линейно поляризованной, с вектором Е₃ лежащим в плоскости проведенной через ось С и ортогональным векторам Е_1,2. Такой тип взаимодействия называется - оое.

Построим, прежде всего, поверхность волнового вектора k₁ (сфера) и зафиксируем какое-либо его направление. Взяв конец этого вектора за начало координат новой системы с осями параллельными исходной, построим поверхность для вектора k₂ (также сфера). Наконец, построим в исходной системе поверхность вектора k₃ (эллипсоид вращения).

В зависимости от угла θ₁ возможны различные ситуации. Пока он достаточно мал (случай Рис.1а), k₃ > | k₁ + k₂ | при любом направлении k₂ ввиду нормальной дисперсии в области прозрачности (n₃₀ > n_{1,2 0}). Однако, вследствие искривления поверхности k₃ при достаточно большом θ₁ касание поверхностей k₂ и k₃ (случай Рис.1б), если, конечно, степень анизотропии достаточно велика. Для точки касания треугольник векторов k_1,2,3 замыкается, и условие синхронизма выполняется. При дальнейшем увеличении θ₁ касание сменяется пересечением в двух точках А и В (Рис.1в).В этом случае говорят о критичном векторном синхронизме, а в случае Рис.1б некритичном (касательном). Вблизи него существует коллинеарный (одномерный) критичный синхронизм, показанный на Рис.1г.

В случае генерации гармоник обычно применяют этот вид синхронизма, причем в некоторых кристаллах возможно при определенных условиях реализовать синхронизм в направлении θ₁ = 90^о, который в этой геометрии уже будет является касательным и поэтому менее зависящим от угловых расстроек кристалла, расходимости лазерных пучков и т.д.

Кроме генерации гармоник параметрическое преобразование частот ω₁ + ω₂ = ω₃ применяется для детектирования инфракрасного ИК излучения. Например, в нелинейном кристалле ИК сигнал с частотой ω₂ можно смешать со вспомогательным излучением видимого диапазона ω₁, которое обычно называют накачкой, при этом волна на суммарной частоте ω₃ также принадлежит видимой области спектра. Она может быть отфильтрована от накачки и сигнала и зарегистрирована обычными приемниками и анализаторами видимого диапазона, которые имеют значительные преимущества перед их аналогами в ИК области. При наложении некоторых, не очень жестких, ограничений на качество излучения накачки (расходимость, монохроматичность), излучение на суммарной частоте сохраняет информацию заложенную в пространственно-угловой, спектральной и временной структуре сигнала, т.е. возможно создание ИК визиров, спектрометров и фотохронографов с предельными параметрами лучших приборов видимой области спектра.